预算内的变分蒙特卡洛——预训练神经波函数的微调
化学物理
2023-07-19 v1 机器学习
计算物理
摘要
获得薛定谔方程的精确解是计算量子化学中的关键挑战。基于深度学习的变分蒙特卡洛（DL-VMC）近来在精度上超越了传统方法，但仅以巨大的计算成本为代价。尽管在许多领域中模型被训练一次后用于推理，但精确的 DL-VMC 迄今需要对每个新问题实例进行完整优化，即便对小分子也消耗数千 GPU 小时。我们转而提出一种 DL-VMC 模型，其使用自监督波函数优化在大型且化学多样的分子集上进行了预训练。将该模型应用于新分子而不做任何优化，得到的波函数与绝对能量优于 CCSD(T)-2Z 等已有方法。为获得精确的相对能量，仅需对该基础模型进行少量微调步骤。我们通过一个完全端到端的机器学习模型实现此目标，该模型由改进的几何嵌入架构与现有的 SE(3)-等变模型（用于表示分子轨道）组成。将此架构与几何结构的连续采样相结合，我们将零样本精度较最先进水平提升了两个数量级。我们在多种测试系统上广泛评估了基础模型的精度、可扩展性与局限性。
引用
@article{arxiv.2307.09337,
title = {Variational Monte Carlo on a Budget -- Fine-tuning pre-trained Neural Wavefunctions},
author = {Michael Scherbela and Leon Gerard and Philipp Grohs},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.09337},
year = {2023}
}