基于深度神经网络的多电子薛定谔方程第一性原理求解

若能获得多电子薛定谔方程的精确解,几乎全部化学都可从第一性原理导出。有趣化学体系的精确波函数因一般而言属NP难计算而不可得,但可利用多项式复杂度算法求得近似解。这类算法的关键挑战在于波函数近似(即Ansatz)的选择,其必须在效率与精度之间权衡。神经网络已展现出作为精确实用函数逼近器的惊人能力,并有望作为自旋系统紧凑波函数Ansatz,但电子结构问题要求波函数服从费米-狄拉克统计。本文引入一种新颖深度学习架构——费米子神经网络,作为多电子系统的强大波函数Ansatz。费米子神经网络在多种原子和小分子上能够达到超越其他变分量子蒙特卡洛Ansatz的精度。仅使用原子位置和电荷作为数据,我们预测了氮分子与氢链这两条具挑战性的强关联系统的解离曲线,其精度显著高于耦合簇方法,后者被广泛视为平衡几何下量子化学中最精确的可扩展方法。这表明深度神经网络可将变分量子蒙特卡洛的精度提升至超越其他第一性原理量子化学方法的水平,从而为先前难以处理的多电子系统波函数的精确直接优化开辟了可能。