借助可扩展的 $\Delta$-QML 实现化学空间内达到 DMC 精度的计算
化学物理
2023-03-10 v1
摘要
在过去十年中，量子扩散蒙特卡洛(DMC)已被证明可通过数值求解电子多体薛定谔方程，成功预测各类分子与固体的能量学与性质。我们表明，当与基于量子机器学习(QML)的代理方法结合时，计算负担可得以缓解，使得 QMC 明显具备支撑化学空间内高质量描述生成的潜力。我们讨论了实现此目标所需的三个关键近似：固定节点近似、化学键解离能的通用且准确的参考值，以及基于可扩展极小 amons 集的 QML(AQML)模型。所给出的数值证据包括：对一千余个重原子数不超过 5 的小型有机分子(用作 amons)的收敛 DMC 结果，以及 50 个重原子数为 9 的中型有机分子用于验证 AQML 预测。针对 -AQML 模型收集的数值证据表明，即便规模中等的 amons 的 QMC 训练数据集，也足以预测化学空间内近乎化学精度的总能量。
引用
@article{arxiv.2210.06430,
title = {Towards DMC accuracy across chemical space with scalable $\Delta$-QML},
author = {Bing Huang and O. Anatole von Lilienfeld and Jaron T. Krogel and Anouar Benali},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.06430},
year = {2023}
}