吸附驱动的单分子对称性降低:基于埃普森尺度的扫描隧道显微拉曼成像揭示
介观与纳米尺度物理
2026-03-03 v1
摘要
吸附分子的振动景观是理解原子尺度表面相互作用的核心因素,影响从催化到分子电子学的各种现象。最近在原子尺度扫描隧道显微拉曼光谱(TERS)方面的进展,使我们能够以亚纳米尺度的空间分辨率对单个分子进行振动成像,从而通过将光线限制在等离子体微腔中,提供前所未有的洞察力,以更深入地了解分子-表面相互作用。本文利用冷环境扫描隧道显微镜中的TERS,对银表面上三个非等价吸附构型的单铁苯并咪唑(FePc)分子进行拉曼超光谱成像。我们研究了FePc分子吸附于两种不同银晶体终面(银(111)面和银(110)面)上的振动模式变化,揭示了由于基底各向异性导致的吸附几何细微变化如何显著影响分子振动,导致单个法向振动模式的退色。我们的发现不仅展示了首次在不同对称构型中使用亚纳米TERS成像的能力,也提供了更深入的理解,说明特定位置的振动特性如何与局部原子环境紧密相关。这种能力为精确调控表面相互作用和在原子尺度上控制化学反应提供了可能。
引用
@article{arxiv.2601.14110,
title = {Adsorption-Driven Symmetry Lowering in Single Molecules Revealed by {\AA}ngstrom-scale Tip-Enhanced Raman Imaging},
author = {Rodrigo Cezar de Campos Ferreira and Borja Cirera and Jiří Doležal and Álvaro Gallego de Roa and Amandeep Sagwal and Petr Kahan and Rubén Canales and Fernando Aguilar-Galindo and Martin Švec and Pablo Merino},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.14110},
year = {2026}
}
备注
13 pages, 4 figures