等离激元皮米腔中单原子量子点接触附近的非弹性光散射
介观与纳米尺度物理
2023-12-12 v1
摘要
在此，我们利用低温光学扫描隧道显微镜（scanning tunneling microscopy, STM）研究了单原子量子点接触（quantum point contact, QPC）附近的非弹性光散射（inelastic light scattering, ILS）。在 ILS 光谱中，我们分辨出了局域在 Ag(111) 表面单个 Ag 吸附原子上的振动模式，该模式源于 STM 结中原子级限域等离激元场引起的针尖增强拉曼散射（tip-enhanced Raman scattering, TERS）。此外，我们追踪了来自单个吸附原子的 TERS 如何随间隙距离变化。低温 STM 的卓越稳定性使我们能够考察皮米腔在隧穿和量子点接触（QPC）这两种截然不同的电子输运机制下的表现。该测量表明，局域在吸附原子上的振动模式及其 TERS 强度在 QPC 形成时表现出急剧变化，这表明原子级结构对等离激元特性有关键影响。为了从微观层面深入理解皮米腔光力学，我们利用含时密度泛函理论仔细研究了 STM 结中的结构和等离激元场。模拟结果显示，单原子 QPC 处的原子尺度结构弛豫导致了等离激元场强度、体积和分布以及局域在单原子上的振动模式的离散变化。这些发现为实验观察提供了定性解释。此外，我们通过连续形成、断开和重新形成原子接触，证明了强 ILS 是 QPC 的一个特征，并展示了等离激元共振如何在非隧穿、隧穿和 QPC 机制下演化。
引用
@article{arxiv.2312.06339,
title = {Inelastic Light Scattering in the Vicinity of a Single-Atom Quantum Point Contact in a Plasmonic Picocavity},
author = {Shuyi Liu and Franco P. Bonafe and Heiko Appel and Angel Rubio and Martin Wolf and Takashi Kumagai},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.06339},
year = {2023}
}
备注
23 pages, 5 figures