揭示表面增强拉曼光谱中低频振动
光学
2024-07-08 v1 化学物理
摘要
通过表面增强拉曼光谱 (SERS) 访问 terahertz (THz) 频谱领域具有挑战性，开拓了低频分子和电子激发的研究。与直接探测异质性集合的 THz 探针相比，可见光的强大等离子体约束允许对数百乃至单个分子进行研究。我们展示，处于单颗粒等离子体纳米腔内的简单芳香族硫醇自组装分子单层可通过去除玻色非弹性贡献和指数背景后，其在 200 cm-1 以下的低波数峰被区分。金属-分子配置的开发环境相关密度泛函理论 (DFT) 模拟使我们能够对其 THz 振动进行赋值和分类，识别分子间耦合效应以及金表面配置的影响。 Furthermore, 我们展示来自单分子 picocavity 的 THz SERS 谱图明显更窄，这表明有可能进一步研究超出非均匀展宽的本征振动特性，进一步支持局部环境的关键作用。
引用
@article{arxiv.2407.04102,
title = {Uncovering low-frequency vibrations in surface-enhanced Raman of organic molecules},
author = {Alexandra Boehmke and Roberto A Boto and Eoin Elliot and Bart de Nijs and Ruben Esteban and Tamás Földes and Fernando Aguilar-Galindo and Edina Rosta and Javier Aizpurua and Jeremy J Baumberg},
journal= {arXiv preprint arXiv:2407.04102},
year = {2024}
}