等离激元腔中通过相干拉曼散射实现的分子振动加速衰减与电子非线性抑制
光学
2022-10-10 v1
摘要
分子振动及其动力学对于纳米尺度器件中的电子与热输运以及分子催化具有极其重要的意义。利用等离激元纳米天线，通过三色时间分辨相干反斯托克斯拉曼光谱（trCARS）研究了少于100个分子的振动动力学。该方法将分子信号与四波混频（FWM）分离，同时使用极低纳瓦功率并通过单光子锁相检测避免分子损伤。研究发现，与等离激元纳米颗粒相比，FWM 在纳米级等离激元间隙中被强烈抑制。联苯-4-硫醇分子的超快振动衰减速率在这些等离激元纳米腔内被增强的脉冲光场激发的局域非平衡温度的瞬态升高加速了十倍。通过仔细区分振动布居衰减与退相干的贡献，探究了这些紧密受限分子的振动衰减通道。纳米间隙内如此极端的等离激元增强为测量单分子振动耦合动力学及多样的分子光力学现象开辟了前景。
引用
@article{arxiv.2210.03569,
title = {Accelerated Molecular Vibrational Decay and Suppressed Electronic Nonlinearities in Plasmonic Cavities through Coherent Raman Scattering},
author = {Lukas A. Jakob and William M. Deacon and Rakesh Arul and Bart de Nijs and Niclas S. Mueller and Jeremy J. Baumberg},
journal= {arXiv preprint arXiv:2210.03569},
year = {2022}
}