基于最小分子位移的分子晶体准确高效声子计算
材料科学
2025-03-25 v1
摘要
振动动力学支配着分子晶体的基本性质，塑造其热力学、力学、光谱和输运现象。尽管有其价值，固体振动模式（即声子）的第一性质计算仍是分子晶体中计算难题，这类材料的单位胞内原子数众多且分子间相互作用较弱。本文提出一种基于分子坐标自然基底的谐波晶体动力学 formulation，其包含刚体位移和分子内振动。这种方法实现了对动力学矩阵的合理“最小分子位移”近似，结合孤立分子计算与仅少量昂贵的晶体超胞计算，最终将计算成本降低最高可达一个数量级。与参考计算结果的比较表明，该方法在量化精度方面具有优势，尤其是针对其设计的具有振荡性的低频区域。该方法为分子材料的热力学性质提供了优异描述，并为理解其复杂声子能带结构提供了独特的分子层面视角。
引用
@article{arxiv.2503.18231,
title = {Accurate and Efficient Phonon Calculations in Molecular Crystals via Minimal Molecular Displacements},
author = {Lorenzo Soprani and Andrea Giunchi and Marco Bardini and Quintin N. Meier and Gabriele D'Avino},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.18231},
year = {2025}
}