探测锆基金属有机框架中补充低频太赫兹振动的分子旋转动力学
材料科学
2017-06-28 v1
摘要
我们展示了针对低对称性锆基金属有机框架（MOF）结构MIL-140A [ZrO(O2C-C6H4-CO2)]在3 THz（~100 cm-1）以下观测到的合作太赫兹（THz）动力学的明确实验证据。利用高分辨率非弹性中子散射与同步辐射远红外光谱相结合的方法，我们测量了源自有机连接体受阻旋转的低能振动，并通过从头算密度泛函理论（DFT）计算阐明了其能量势垒和详细动力学。为完整起见，我们获取了拉曼光谱，并表征了由太赫兹旋转引起的复杂孔架构的改变。我们发现了一系列具有蹦床状运动的软模，其可能作为异常力学现象（如负线性压缩率和负热膨胀）的源头。我们的结果还展示了协调剪切动力学（~2.5 THz），这一机制我们在最小剪切模量（Gmin）的确切晶体学方向上已证明会使MOF晶体失稳。
引用
@article{arxiv.1703.06827,
title = {Detecting Molecular Rotational Dynamics Complementing the Low-Frequency Terahertz Vibrations in a Zirconium-Based Metal-Organic Framework},
author = {Matthew R. Ryder and Ben Van de Voorde and Bartolomeo Civalleri and Thomas D. Bennett and Sanghamitra Mukhopadhyay and Gianfelice Cinque and Felix Fernandez-Alonso and Dirk De Vos and Svemir Rudić and Jin-Chong Tan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1703.06827},
year = {2017}
}
备注
10 pages, 6 figures