过渡金属碳化物(111)表面原子与分子吸附的密度泛函理论研究：表面电子因素的趋势分析
材料科学
2012-05-14 v1
摘要
本研究通过密度泛函理论计算，探索了原子和分子在多种早期过渡金属碳化物(TMC)表面的吸附。选取ScC、TiC、VC、ZrC、NbC、δ-MoC、TaC和WC作为基底，以及H、B、C、N、O、F、NH、NH2和NH3作为吸附物，针对周期表中的周期和族进行了趋势研究。通过将计算得到的吸附能值与表面电子结构相关联，从表面电子因素解释了吸附强度的趋势。利用协同耦合模型(CCM)对结果进行了合理化，该模型此前已成功应用于描述TiC(111)和TiN(111)表面的吸附[Solid State Commun. 141, 48 (2007)]。首先，通过计算表面能、表面弛豫、Bader电荷和表面局域态密度(DOS)，对清洁的TMC(111)表面进行了表征。表面与体相DOS的详细比较揭示，在所有考虑的TMC(111)表面上，赝能隙中存在过渡金属局域化表面共振态(TMSR)，上价带中存在多个碳局域化表面共振态(CSR)。随后，给出了原子和分子吸附能、几何结构和电荷转移。对吸附物诱导的表面DOS变化分析表明，存在吸附物-TMSR和吸附物-CSR两种相互作用，其强度因表面和吸附物而异。这些变化与吸附能的变化相关联。结果用于将先前提出的CCM的内容和应用推广到更大类别的基底和吸附物。讨论了对其他材料类别、催化作用以及其他表面过程的启示。
引用
@article{arxiv.1005.0593,
title = {Atomic and molecular adsorption on transition-metal carbide (111) surfaces from density-functional theory: A trend study of surface electronic factors},
author = {Aleksandra Vojvodic and Carlo Ruberto and Bengt I. Lundqvist},
journal= {arXiv preprint arXiv:1005.0593},
year = {2012}
}