与固相和液相 Cu 表面石墨烯生长相关的碳氢化合物的第一性原理热力学
材料科学
2019-06-14 v1
摘要
利用第一性原理热力学，探索了在固相和液相 Cu 表面实验石墨烯生长方案中所用的各种化学气相沉积（CVD）条件（温度、甲烷与氢气压）下广泛碳氢化合物吸附物的稳定性。在所采用的高生长温度（接近 Cu 熔点）下，我们发现常用的热力学模型（如简谐振子模型）可能不再准确。相反，我们使用最近发展的受阻平动与转动模型或二维理想气体模型来考虑吸附物的平动与转动迁移率。热力学考量被证明对解释实验结果至关重要，并使我们能够改进和扩展早期理论研究关于氢和碳氢物种在 CVD 中作用的发现。特别地，我们发现较小的碳氢化合物在大多数 CVD 条件下会完全脱氢。对于较大的团簇，我们的结果表明金属终止和氢终止的边缘具有非常相似的稳定性。尽管两类团簇均可能在实验中形成，我们表明氢终止边缘团簇的低结合强度可能导致其因脱附而不稳定。
引用
@article{arxiv.1906.05636,
title = {Ab initio thermodynamics of hydrocarbons relevant to graphene growth at solid and liquid Cu surfaces},
author = {Mie Andersen and Juan Santiago Cingolani and Karsten Reuter},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.05636},
year = {2019}
}