硅纳米线非线性光学极化率的从头算研究

利用时间无关密度泛函理论（TIDFT），研究表明窄（1nm-2nm）硅纳米线（SiNW）的二阶光学极化率因表面终止而增强。$\chi^{(2)}$ 的值增强至高达 200 pm/V，这预示着 SiNW 中具有强二次谐波产生（SHG）的前景。对于 [100]、[110] 和 [111] SiNW，$\chi^{(2)}$ 张量的 yxx 分量分别为 81、225 和 81 pm/V。这些值与实验中报道的应变硅波导的 $\chi^{(2)}$ 值非常吻合。三阶极化率 $\chi^{(3)}$ 的范围在 (0.1-12)x$10^{-18} \frac{m^{2}}{V^{2}}$ 之间，对于 [110] 和 [100] SiNW，该值接近体硅的实验值 (0.1-0.2)x$10^{-18} \frac{m^{2}}{V^{2}}$，而对于 [111] SiNW 则高出 100 倍。这项研究表明了通过应变和表面终止/重构来打破对称性以增强 SiNW 中 SHG 的可能性，以及这种基于 DFT 的方法在预测纳米结构非线性光学极化率方面的适用性。