外尔半金属 TaAs 中的共振增强光学非线性

虽然所有介质都可表现出描述与电场 $E$ 线性成比例电流的一阶电导率，但将电流与 $E^2$ 关联的二阶电导率 $\sigma^{(2)}$ 仅当反演对称性破缺时才非零。二阶非线性光学响应是基础研究的强有力工具，可作为对称性破缺的探针，也是光学技术中从远红外到 X 射线波长产生电流的基础。近期对具有非中心晶体结构的外尔半金属的兴趣激增，导致在此类材料中发现了大量与 $\sigma^{(2)}$ 相关的现象，例如光到直流电流的选择性偏振转换（光电流效应），以及在 TaAs 中光子能量 1.5 eV 处观测到巨大的二次谐波产生（SHG）效率。此处，我们给出 TaAs 的 SHG 谱测量，揭示 1.5 eV 处的响应对应于 0.7 eV 处共振的高能尾，此时二次谐波电导率约为标准参照非线性晶体 GaAs 中所见值的 200 倍。这一异常大的 SHG 响应引发了关于 $\sigma^{(2)}$ 极限的问题，我们借助一个将频率积分非线性响应函数与基态极化分布函数的第三累积量（或“偏度”）相关联的新定理予以解答。该定理对导致最大可能二阶非线性响应的因素提供了相当深入的见解，具体表明当包含次近邻跃迁可能性时，谱权重无界且可能发散。