铜氧化物超导体的从头算有效哈密顿量

利用针对关联电子的多尺度从头算方案（MACE），推导了两种典型高温铜氧化物超导体（其母体化合物为 La$_2$CuO$_4$ 和 HgBa$_2$CuO$_4$）的从头算低能有效哈密顿量。本研究获得的有效哈密顿量可作为未来研究的基础平台，用于精确求解超越密度泛函理论的低能有效哈密顿量。这不仅适用于现有的铜氧化物，也适用于未来更高 Tc 的一般设计，它允许在无可调参数的情况下，从第一性原理和定量基础上进一步研究超导机制。具体而言，我们推导了三种变体的有效哈密顿量：1）由强杂化的 Cu $3d_{x^2-y^2}$ 和 O $2p_\sigma$ 轨道生成的反键轨道的单带哈密顿量；2）由该反键轨道与主要和顶角氧 $p_z$ 轨道杂化的 Cu $3d_{3z^2-r^2}$ 轨道构成的双带哈密顿量；3）主要由 Cu $3d_{x^2-y^2}$ 轨道和两个 O $2p_\sigma$ 轨道构成的三带哈密顿量。阐明了 La$_2$CuO$_4$ 和 HgBa$_2$CuO$_4$（在最佳掺杂化合物下分别具有相对较低和较高临界温度）的哈密顿量之间的差异。主要差异总结为：i）在三带哈密顿量中，La 化合物的氧 $2p_\sigma$ 轨道在能量上比 Cu $d_{x^2-y^2}$ 轨道低更多（约 3.7 eV），而 Hg 化合物仅低约 2.4 eV。这导致费米能级处 $d_{x^2-y^2}-2p_\sigma$ 反键带的特性产生显著差异，并使得在双带和单带哈密顿量中，La 化合物的有效在位库仑相互作用 U 大于 Hg 化合物。ii）在单带哈密顿量中，次近邻与最近邻跃迁之比 t'/t 也存在显著差异（Hg 化合物约为 0.26，La 化合物约为 0.15）。