强自旋轨道相互作用体系的低能哈密顿量第一性原理推导及其在 Ca5Ir3O12 中的应用

我们提出一种对强自旋轨道相互作用材料的有效低能哈密顿量的第一性原理推导方法。该有效哈密顿量以旋量形式的 Wannier 函数描述，有效相互作用采用约束随机相位近似（cRPA）方法推导。基于该形式体系与所开发代码，我们推导了强自旋轨道相互作用材料 Ca5Ir3O12 的有效哈密顿量。该系统由沿 c 轴排列的三条共边 IrO6 八面体链构成，ab 平面内的三个 Ir 原子组成三角晶格。对于如此复杂的结构，我们需在局域坐标系下建立 Wannier 旋量函数。我们发现密度泛函能带在费米面附近由局域 dxy 与 dyz 轨道形成。随后我们构建了第一性原理 dxy/dyz 模型。估算的最近邻跃迁 t 接近 0.2 eV，cRPA 在位 U 与邻位 V 电子相互作用分别为 2.4–2.5 eV 与 1 eV。由 (U-V)/t 定义的表征关联强度大于 7，因此该材料被归类为强关联电子体系。涉及自旋轨道相互作用的在位跃迁积分为 0.2 eV，与近 0.2 eV 的在位交换积分相当，表明自旋轨道相互作用物理会与洪德物理相竞争。基于这些计算结果，我们讨论了在竞争的洪德、自旋轨道与强关联物理下可能的自旋、电荷与轨道的丰富基态低能电子结构。