基于Wannier插值的移位光电流第一性原理计算

我们描述并实现了一种基于最大局域化Wannier函数、在独立粒子近似下计算压电晶体移位电流响应的第一性原理算法。所提出的算法相较现有方法具有若干优势，包括完全的规范不变性、低计算成本，以及对具有非局域赝势的光学矩阵元的正确处理。通过在Wannier化能带子空间内仔细表述 $k\cdot p$ 微扰理论，避免了能带截断误差。所需要素为哈密顿量与位置算符在Wannier基下的矩阵元，这些在Wannier化步骤结束时即可直接获得。若丢弃位置算符的非对角矩阵元，我们的表达式便退化为近期移位电流紧束缚计算中所用的形式。我们发现这一“对角”近似会引入可观的误差，凸显了为精确描述产生移位电流的电荷转移而将紧束缚模型仔细嵌入实空间的重要性。