将多体效应纳入 Wannier 插值的二次光响应张量

我们提出一种第一性原理方案,将多体相互作用纳入非中心对称晶体二次光学响应的统一描述中。该方法基于含时电流密度响应理论,并通过张量形式的长程交换关联核包含电子-空穴吸引,我们采用 bootstrap 方法自洽地计算该核。通过与独立粒子跃迁矩阵元的 Wannier 插值相衔接,所得数值方案具有普适性,并能以较低计算成本分辨狭窄的多体谱特征。我们以基准闪锌矿半导体 GaAs、层状石墨半导体 BC$_{2}$N 及 Weyl 半金属 TaAs 中的二次谐波生成为例展示了其潜力。结果表明,激子效应可产生独立粒子近似中不存在的、大而尖锐局域化的单光子和双光子共振。我们与现有实验测量总体吻合良好,捕捉到谱的幅度与峰结构以及固定光子能量下的角依赖关系。该方法在基于 Wannier 的代码包中的实现,可作为对大量材料二次光学性质进行精确理论预测的基础。