基于数值原子中心轨道的金属表面电子-声子线宽与电子摩擦分子动力学的第一性原理计算
材料科学
2021-12-02 v1
摘要
金属表面的分子运动受到非绝热效应和电子-声子耦合的影响。由此产生的能量耗散和动力学导向效应无法被经典分子动力学模拟捕捉，但可通过基于密度泛函理论的电子摩擦分子动力学方法和线性响应计算来描述。在此，我们在电子结构代码FHI-aims中提出了一种基于全电子数值原子轨道描述的电子-声子响应的实现。在提供底层近似与数值考量的细节后，我们展示了新代码相较于先前实现[Phys. Rev. B 94, 115432 (2016)]在可扩展性与性能上的显著改进。我们将针对示例体系（如Cu(100)上的CO、Cu(111)上的H吸附、以及Ru(0001)上的CO）的模拟收敛行为与结果，与现有平面波实现进行比较。我们发现全电子计算展现出比传统平面波电子-声子计算更快且更单调的收敛行为。我们的结果表明，文献中许多电子-声子线宽计算可能未充分收敛。最后，我们通过研究带间与带内激发对先前难以处理的大型周期性表面模型中非周期运动的振动线宽展宽的贡献，展示了新代码的能力。
引用
@article{arxiv.2112.00121,
title = {Ab initio calculation of electron-phonon linewidths and molecular dynamics with electronic friction at metal surfaces with numeric atom-centered orbitals},
author = {Connor L. Box and Wojciech G. Stark and Reinhard J. Maurer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2112.00121},
year = {2021}
}
备注
34 pages, 14 figures