非接触单分子接头中振动能耗：由局部几何和电子结构决定
介观与纳米尺度物理
2025-09-17 v2 材料科学
摘要
单分子接头中吸附分子的振动动力学严重依赖于分子与基片之间的几何结构和电子相互作用。振动模式通过机械激发或外部刺激后，能量耗散到基片电子和声子中。能量耗散导致谱线宽度增大、振动寿命缩短，以及分子声子与基片声子之间的耦合。它影响分子操作，引起纳米尺度摩擦，并贡献于扫描探针和表面光谱信号。我们提出一种方法，通过密度泛函理论、机器学习和非阿贝尔分子动力学来分离非接触接头中吸附分子的振动动力学。我们聚焦于功能化的 Cu 表面，这是扫描探针和能量耗散实验中广泛研究的体系。我们揭示了在电子-声子和声子-声子耦合之间起作用的强振动模式特异性。电子-声子松弛速率在不同振动模式之间相差两个数量级，并且对针尖-基片几何极其敏感。我们发现了电子-声子耦合增强声子-声子耦合的弱非可加效应。我们的预测振动寿命与红外光谱和氦散射实验一致。最后，我们概述了我们的发现如何为改进扫描探针实验提供指导。
引用
@article{arxiv.2504.20791,
title = {Vibrational Energy Dissipation in Non-Contact Single-Molecule Junctions Governed by Local Geometry and Electronic Structure},
author = {Lukas Hörmann and Reinhard J. Maurer},
journal= {arXiv preprint arXiv:2504.20791},
year = {2025}
}