用于宽禁带绝缘体中电荷激发的变分极化子自相互作用修正总能量泛函
材料科学
2020-08-03 v3
摘要
我们对密度泛函理论（DFT）中标准交换关联（XC）泛函近似下的极化子自相互作用（pSI）误差进行了详细研究。pSI导致从极化子本征电荷态的Kohn-Sham（KS）势计算得到的极化子波函数和能量出现离域误差。这是DFT系统性无法描述能带绝缘体中极化子形成的根源。研究表明，这些体系中的离域误差在闭壳层中性电荷态的KS势中基本不存在。这导致了对DFT总能量泛函的修正，从而校正了XC泛函中的pSI。由此产生的pSIC-DFT方法构成了一种精确的无参数从头算方法，用于计算绝缘体中的极化子性质，其计算成本比杂化XC泛函低数个数量级。与依赖参数化定域势（如DFT+U）的方法不同，pSIC-DFT方法能够正确捕捉位点中心和键中心的极化子构型。通过研究碱卤化物中自陷空穴（键中心）以及钾冰晶石化合物中自陷电子（位点中心）的形成和迁移，证明了这一点。pSIC-DFT方法一致地重现了由DFT+G_0W_0计算参数化的杂化XC泛函所获得的结果。最后，我们将pSIC方法推广到杂化泛函，并表明与传统的极化子能量杂化计算形成鲜明对比的是，pSIC-杂化方法对杂化XC泛函的参数化不敏感。在此基础上，我们进一步解释了pSIC-DFT方法成功的原因。
引用
@article{arxiv.1401.7137,
title = {A variational polaron self-interaction corrected total-energy functional for charge excitations in wide-band gap insulators},
author = {Babak Sadigh and Paul Erhart and Daniel Åberg},
journal= {arXiv preprint arXiv:1401.7137},
year = {2020}
}
备注
10 pages, 7 figures