面向含水酸性沸石的反应型神经网络框架
材料科学
2024-05-21 v4
摘要
在操作条件下，限域于质子型硅铝酸盐沸石微孔中的水与离子的动力学决定了其诸多性质，包括水热稳定性、酸性和催化活性。然而，由于计算成本高昂，目前针对酸性沸石的operando研究十分稀少，且仅限于特定情形与简化模型。本工作中，我们开发了一个通用的反应型神经网络势(NNP)，试图覆盖整个酸性沸石类别，包括全部实验相关的水浓度范围与Si/Al比。该NNP在保持参考metaGGA DFT精度的同时实现了采样的大幅加速，并具备发现新化学过程的能力，例如沸石表面集体缺陷形成机制。此外，我们示范了该NNP如何作为进一步扩展与改进的基础，包括通过-learning以数据高效的方式采用更高级（杂化）参考，以及通过集体变量的自动构建来加速稀有事件采样。这些进展向着在操作条件下对真实催化剂的精确模拟迈出了重要一步。
引用
@article{arxiv.2307.00911,
title = {A reactive neural network framework for water-loaded acidic zeolites},
author = {Andreas Erlebach and Martin Šípka and Indranil Saha and Petr Nachtigall and Christopher J. Heard and Lukáš Grajciar},
journal= {arXiv preprint arXiv:2307.00911},
year = {2024}
}
备注
Revised manuscript and supplementary information