从稀疏第一性原理训练数据主动学习金团簇与块体的神经网络模型
计算物理
2020-07-21 v1 材料科学
摘要
小型金属团簇具有基础科学意义，并在催化中具有重要意义。这些纳米尺度团簇根据团簇尺寸呈现出多样的几何结构和结构基元；了解这种尺寸依赖的结构基元及其动力学演化一直是长期以来的兴趣所在。经典分子动力学通常采用预定义的函数形式，这限制了其捕捉此类复杂尺寸依赖结构与动力学转变的能力。基于神经网络（NN）的势函数代表了灵活的替代方案，原则上，训练良好的 NN 势函数可以提供与用于训练的参考模型相当的灵活性、可迁移性和准确性。然而，一个主要挑战是 NN 模型是插值性的，需要大量训练数据以确保模型充分采样近平衡与远平衡的能量景观。在此，我们引入一种主动学习（AL）方案，以最少量的第一性原理训练数据在线训练 NN 模型。我们的 AL 工作流以稀疏训练数据集（1 至 5 个数据点）启动，并通过嵌套集成蒙特卡洛方案在线更新，该方案在失效区域迭代查询能量景观并更新训练池以改善网络性能。以金团簇为代表体系，我们证明我们的 AL 工作流可用约 500 次总参考计算训练一个 NN。我们的 NN 预测与参考 DFT 计算的偏差在 30 meV/atom 和 40 meV/Å 以内。此外，我们的 AL-NN 模型也充分捕捉了金团簇各种尺寸依赖的结构与动力学性质，与 DFT 计算和已有实验高度一致。
引用
@article{arxiv.2006.03674,
title = {Active Learning A Neural Network Model For Gold Clusters \& Bulk From Sparse First Principles Training Data},
author = {Troy D Loeffler and Sukriti Manna and Tarak K Patra and Henry Chan and Badri Narayanan and Subramanian Sankaranarayanan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2006.03674},
year = {2020}
}