铝的鲁棒原子间势的自动化发现
材料科学
2021-04-28 v2 机器学习
计算物理
摘要
分子动力学模拟的精度关键取决于用于产生力的原子间势。金标准应是第一性原理量子力学（QM）计算，但在大模拟尺度下其成本变得过高。基于机器学习（ML）的势旨在以大幅降低的计算成本忠实模拟 QM。ML 势的精度与鲁棒性主要受其训练数据集的质量与多样性限制。利用主动学习（AL）的原理，我们提出了一种高度自动化的数据集构建方法。该策略是使用正在开发的 ML 势来采样新的原子构型，并且每当到达 ML 不确定性足够大的构型时，收集新的 QM 数据。在此，我们力求推进自动化的极限，尽可能从 AL 过程中移除专家知识。所有采样均使用从初始无序构型开始的 MD 模拟进行，并受时变施加热驱动经历非平衡动力学。我们通过构建铝的 ML 势（ANI-Al）来展示该方法。经过多次 AL 迭代后，ANI-Al 自学预测诸如熔体中的径向分布函数、液-固共存曲线以及晶体性质（如缺陷能与势垒）等属性。为证明可迁移性，我们进行了 130 万原子的冲击模拟，并表明 ANI-Al 的预测与从非平衡动力学中采样的局部原子环境的 DFT 计算非常吻合。有趣的是，冲击中出现的构型似乎已在 AL 训练数据集中被充分采样，我们以可视化方式对此进行了说明。
引用
@article{arxiv.2003.04934,
title = {Automated discovery of a robust interatomic potential for aluminum},
author = {Justin S. Smith and Benjamin Nebgen and Nithin Mathew and Jie Chen and Nicholas Lubbers and Leonid Burakovsky and Sergei Tretiak and Hai Ah Nam and Timothy Germann and Saryu Fensin and Kipton Barros},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.04934},
year = {2021}
}