利用神经网络势函数对硅质沸石进行准确大规模模拟
材料科学
2022-08-22 v3
摘要
沸石的计算发现与设计是化学工业的关键部分。寻找一种既高度准确又计算可行、用于识别可经实验靶向的假想沸石的协议是一大挑战。为应对该挑战，我们在结构多样的密度泛函理论（DFT）数据数据库上，以 SchNet 架构训练了神经网络势函数（NNP）。该数据库通过主动学习迭代扩展，不仅覆盖低能平衡构型，也覆盖高能过渡态。我们证明所得反应性 NNP 在热力学稳定性、振动性质以及反应与非反应相变上保持了 DFT 参考的精度。该新型 NNP 在精度上比硅的专用解析力场（如 ReaxFF）高出数量级，同时相比 DFT 将计算加速了至少三个数量级。作为示例，我们筛选了一个含 33 万种结构的现有沸石数据库，揭示了超过 2 万种处于沸石合成热力学可达范围内的额外假想骨架。因此，我们的 NNP 有望成为未来关于假想与现有沸石结构及反应性的高通量研究的关键。
引用
@article{arxiv.2102.12404,
title = {Accurate large-scale simulations of siliceous zeolites by neural network potentials},
author = {Andreas Erlebach and Petr Nachtigall and Lukáš Grajciar},
journal= {arXiv preprint arXiv:2102.12404},
year = {2022}
}
备注
This version of the article has been accepted for publication, after peer review (when applicable) but is not the Version of Record and does not reflect post-acceptance improvements, or any corrections. The Version of Record is available on line at: http://dx.doi.org/10.1038/s41524-022-00865-w