形式酸二聚体中谐振助力双质子转移的定量与定性研究
材料科学
2007-05-23 v1
摘要
我们进行了ab initio分子动力学模拟，以了解形式酸二聚体中同步双质子转移的本质。为了理解双质子转移期间键合的演化，我们使用了电子局域化函数和分子轨道等值面。在形式酸二聚体中进行双质子转移的动力学过程中，两个形式酸单体相互靠近，在过渡态上形成Speakman-Hadzi类型、极短强氢键。Speakman-Hadzi类型的极短强氢键也被证明是极共价键。基于Gilli等人提出的共振助力氢键概念，我们表明过渡态上的质子通过一系列共轭O-C-O结构相连，表明存在共振助力氢键。基于此，我们将形式酸二聚体中的双质子转移过程称为共振助力双质子转移。我们分析表明，形式酸二聚体中同步双质子转移是由于在过渡态上形成(a)Speakman-Hadzi类型的极短强氢键和(b)共振助力氢键所致。
引用
@article{arxiv.cond-mat/0412310,
title = {A quantitative and a qualitative study of the resonance assisted double proton transfer in formic acid dimer},
author = {Sharan Shetty and Sourav Pal and Dilip G. Kanhere and Annick Goursot},
journal= {arXiv preprint arXiv:cond-mat/0412310},
year = {2007}
}
备注
19 pages, 7 figures