局部质子无序诱导的分子间 H-H 耦合作用在稠密氨化物电离中的作用
化学物理
2025-10-21 v1
摘要
在冷压缩条件下，氢键被认为主导氨化物电离过程中分子间的相互作用。然而，本文通过实验和理论证据，揭示了稠密氨化物中分子间 H-H 耦合作用。Ab initio 分子动力学模拟（AIMD）显示，随着压力的增加，氨化物中质子无程度增加，这促进了分子间 H-H 耦合。在压力小于电离相转变压力（135 GPa）时，分子间 H-H 耦合导致氨化物出现独特的解离路径。观察到无激光加热情况下出现稀疏的分子氢气，同时没有分子氮气。在压力超过 135 GPa 时，分子间 H-H 耦合作为氨化物电离的中间状态发挥作用。之前被归属于离子相的两个特征拉曼模在进一步压缩或加热后消失。结合基于氢键的质子转移，氨化物电离存在双路径机制。我们的结果表明，这是一种在高压下独立于氢键作用的氢化物相转变路径。
关键词
引用
@article{arxiv.2510.17706,
title = {Local Proton Disorder Induced Intermolecular H-H Coupling in Ionization of Dense Ammonia},
author = {Yu Tao and Li Lei and Jingyi Liu and Binbin Wu},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.17706},
year = {2025}
}
备注
14 pages, 4 figures