直接观测水介导的单个质子在 hBN 表面缺陷间的传输
介观与纳米尺度物理
2020-08-26 v2 化学物理
摘要
界面处的水相质子传输无处不在，并对从细胞传输与信号传导到催化与膜科学等诸多领域至关重要。然而，由于其轻质量、小尺寸和高化学反应活性，在室温和水相环境中揭示单个质子表面传输至今仍超出扫描隧道显微镜（STM）等传统原子尺度表面科学技术的范围。在此，我们使用单分子定位显微技术，在室温下以光学方式分辨六方氮化硼晶体与水溶液界面处单个过剩质子的传输。我们的无标记方法依赖于晶体表面光学活性缺陷的连续质子化与激活，使我们能以纳米级分辨率和微米级范围在单分子尺度上分辨界面质子传输。质子轨迹表现为由界面水介导的、在质子结合缺陷之间的一系列跳跃。我们展示了在光照下出乎意料的界面质子迁移率，其受限于质子从单个缺陷的解吸。所提出的机制得到了缺陷及完整 hBN/水界面的第一性原理分子动力学模拟的支持。我们的观测在单分子尺度上提供了直接实验证据，表明界面水为横向质子传输提供了优先路径。我们的发现对界面处水介导的分子电荷传输具有基础性和普适性的意义。
引用
@article{arxiv.1906.09019,
title = {Direct observation of water mediated single proton transport between hBN surface defects},
author = {Jean Comtet and Benoit Grosjean and Evgenii Glushkov and Ahmet Avsar and Kenji Watanabe and Takashi Taniguchi and Rodolphe Vuilleumier and Marie-Laure Bocquet and Aleksandra Radenovic},
journal= {arXiv preprint arXiv:1906.09019},
year = {2020}
}