吸附甲醇分子的氨纳米冰团的电离
原子与分子团簇
2018-10-15 v1
摘要
大型氨团簇代表了遍布太空的冰的模型系统。氨冰与其他氢键分子(如甲醇或水)的相互作用及其在电离时的行为因此在天体化学背景下具有相关性。在本研究中,在分子束中制备了平均尺寸 N~230 的氨团簇 (NH3)N,并使其通过一个 pickup 池,在其中吸附了甲醇分子。在所用最高 pickup 压力下,(NH3)N(CH3OH)M 团簇的平均组成估计为 N:M ~210:10。另一方面,这些团簇的电子电离产生了约 75% 含甲醇的碎片 (NH3)n(CH3OH)mH+,而纯氨 (NH3)nH+ 离子的贡献占 25%。基于这一显著的不成比例,我们提出如下电离机制:在大多数情况下占主体的氨被电离,产生 NH+4 核心,最可能由四个氨分子溶剂化,形成众所周知的“幻数”结构 (NH3)4NH+4。甲醇分子表现出强烈黏附于碎片离子的倾向。我们也考虑了团簇内反应的机制。在大多数情况下,发生氨单元之间的质子转移。理论计算表明,从电离甲醇分子的甲基或羟基向氨的质子转移是能量上开放的通道。然而,使用选择性氘代甲醇的实验未显示任何来自 CD3 基团的 D+ 转移的证据。来自羟基的质子转移既无法被实验完全排除,也无法被明确证实。
引用
@article{arxiv.1810.05427,
title = {Ionization of Ammonia Nanoices With Adsorbed Methanol Molecules},
author = {Michal Fárník and Andriy Pysanenko and Kamila Moriová and Lorenz Ballauf and Paul Scheier and Jan Chalabala and Petr Slavícek},
journal= {arXiv preprint arXiv:1810.05427},
year = {2018}
}
备注
J Phys Chem