一种用于多参考体系的混合随机组态相互作用-耦合簇方法

由于在根本上基于单参考的耦合簇框架中表达多组态波函数的固有复杂性，多参考耦合簇（MRCC）技术的发展数十年来一直是电子结构理论中一个开放的研究领域。最近发展的多参考耦合簇蒙特卡洛（mrCCMC）技术利用蒙特卡洛方法处理希尔伯特空间量子化学的形式简洁性，规避了传统MRCC的一些复杂性，但在精度，特别是计算成本方面仍有改进空间。本文探索了将传统MRCC的思想——即在组态相互作用形式中处理强关联空间——融入mrCCMC框架的潜力，从而产生了一系列在外部振幅存在下逐步增加参考空间弛豫的方法。这些技术在稳定性、成本与精度之间提供了新的平衡，并为更好地探索和理解mrCCMC方程解的结构提供了一种手段。