全组态相互作用量子蒙特卡洛中的响应形式理论:静态性质与电学响应
强关联电子
2018-06-18 v2 化学物理
计算物理
摘要
我们在全组态相互作用量子蒙特卡洛(Full Configuration Interaction Quantum Monte Carlo)框架内构建了通用的任意阶随机响应形式理论。这一修正的随机动力学使得传统精确处理无法企及的关联多参考电子体系的精确响应性质能够被系统地收敛得到。这需要在零阶态的同时耦合演化一个响应态,该过程被证明是稳定、非瞬态且无偏的。我们以分子体系的静态偶极极化率应用为例展示了这一点,并由此解决了文献中作为高精度基准的受限与不受限高阶耦合簇线性响应结果之间的差异。
引用
@article{arxiv.1805.03914,
title = {Response Formalism within Full Configuration Interaction Quantum Monte Carlo: Static Properties and Electrical Response},
author = {Pradipta Kumar Samanta and Nick S. Blunt and George H. Booth},
journal= {arXiv preprint arXiv:1805.03914},
year = {2018}
}