弹性蛋白样多肽为何在水-乙醇与水-尿素混合液中可能呈现不同溶剂化行为？
软凝聚态物质
2020-07-01 v1 统计力学
摘要
溶剂品质决定聚合物的塌缩或伸展状态。例如，聚合物溶于不良溶剂时塌缩，而在良溶剂中展开。尽管这一标准认识普遍成立，仍存在聚合物即便在两种良溶剂的混合液中也会塌缩的实例。这一现象通常称为共非溶剂化（co-non-solvency），常与智能聚合物相关。此外，近期实验表明弹性蛋白样多肽（ELPs）在水-乙醇混合液中表现出共非溶剂化行为。本研究采用全原子及互补的显式溶剂泛型模型的分子动力学模拟，考察 ELPs 在水基二元混合液中的相行为。该模型通过将全原子模拟获得的溶剂化自由能映射到泛型相互作用参数上进行参数化。为此，我们推导了四种不同肽段（即脯氨酸（P）、缬氨酸（V）、甘氨酸（G）和丙氨酸（A））基于链段的泛型参数。此处我们比较两种 ELP 序列（即 VPGGG 和 VPGVG）在水-乙醇和水-尿素混合液中的构象行为。与近期实验一致，我们发现 ELPs 在水-乙醇混合液中表现出共非溶剂化。乙醇分子与所有 ELP 残基优先结合，从而驱动线团到球体的转变。相反，ELP 构象在水-尿素混合液中变化微弱。我们的模拟表明甘氨酸残基决定了 ELPs 在水-尿素中的整体行为，其中尿素分子与甘氨酸的优先结合相当弱，即小于 kT。尽管后一发现的验证需要更细致的实验研究，本文结果可能为当前关于共溶剂与肽及蛋白质相互作用的认识提供新的视角。
引用
@article{arxiv.2003.04437,
title = {Why Do Elastin-Like Polypeptides Possibly Have Different Solvation Behaviors in Water-Ethanol and Water-Urea Mixtures?},
author = {Yani Zhao and Manjesh K. Singh and Kurt Kremer and Robinson Cortes-Huerto and Debashish Mukherji},
journal= {arXiv preprint arXiv:2003.04437},
year = {2020}
}
备注
Accepted for publication in Macromolecules