用于聚电解质与两性聚电解质序列特异性相行为的异聚物统一分析理论

聚合物溶液液-液相分离(LLPS)的物理化学直接关系到由蛋白质和核酸组装而成的具有生物功能的液滴状体的形成。这些生物分子凝聚体包括某些细胞外物质，以及被表征为“无膜细胞器”的细胞内区室。分析理论是一种有价值的、计算高效的工具，可用于探讨一般原理。中性同聚物的LLPS已有相当完善的理论描述；但发展涉及电荷-电荷相互作用的异聚物LLPS的通用理论一直是一项挑战。在此我们提出一种新颖的理论，它结合了聚合物密度涨落的随机相近似处理以及基于重正化Kuhn长度的对链内构象异质性的描述，从而提供作为pH、盐浓度和沿链序列的电荷排布函数的LLPS性质预测。相较于更受限的分析方法，我们的LLPS理论适用于从高度带电的聚电解质到中性或近中性的两性聚电解质等多种带电序列。该新理论应有助于对蛋白质及其他序列的LLPS倾向进行高通量筛选，并可作为纳入非静电相互作用的更全面理论的基础。我们还讨论了该理论的实验意义。