萤石/水界面的水分子取向与氢键结构
化学物理
2016-08-10 v1
摘要
与矿物界面接触的水对多种不同过程至关重要。本文呈现了一项理论与实验相结合的研究，为普遍且重要的萤石-水界面提供了定量的分子级理解。我们的结果表明，在低 pH 条件下，表面带正电，导致水分子显著有序排列。表面电荷主要源于氟离子的溶解，而非质子吸附到表面。在高 pH 条件下，我们观察到指向水中的 Ca-OH 物种的存在。这些 OH 基团与周围水的相互作用异常微弱，是 SFG 光谱中自由 OH 特征信号的来源，这可以从局域电子结构效应得到解释。通过结合萤石-水界面的先进相位分辨振动和频产生光谱与包含电子结构效应的最先进从头算分子动力学模拟，实现了对表面终止、近表面离子分布和水分子排列的定量化。
引用
@article{arxiv.1608.02825,
title = {Water orientation and hydrogen-bond structure at the fluorite/water interface},
author = {Rémi Khatib and Ellen H. G. Backus and Mischa Bonn and María-José Perez-Haro and Marie-Pierre Gaigeot and Marialore Sulpizi1},
journal= {arXiv preprint arXiv:1608.02825},
year = {2016}
}