振动波包诱导的二维电子光谱振荡. II. 理论
化学物理
2010-05-18 v1
摘要
我们提出了二维相干傅里叶变换电子光谱的振动调制理论。基于系统能量间隙相关函数用黄-里斯因子展开的方法，我们解释了弱耦合到分子内振动模的二能级电子系统的二维光谱吸收和色散部分随时间振荡的行为。该理论预测了二维光谱中重定相和非重定相部分相对振幅的振荡，并能够将随时间变化的二维光谱分解为简单的基元组分进行分析，这些基元组分的线形仅由系统与溶剂的相互作用决定。该理论适用于低能和高能（相对于溶剂诱导的线展宽）振动。本文的结果能够定性地解释前文[A. Nemeth 等人, arXiv:1003.4174v1]中关于低能振动的实验观测，并预测超快超宽带实验中具有高能振动的系统二维光谱的时间演化。
引用
@article{arxiv.1003.4364,
title = {Vibrational wave packet induced oscillations in two-dimensional electronic spectra. II. Theory},
author = {Tomas Mancal and Alexandra Nemeth and Franz Milota and Vladimir Lukes and Harald F. Kauffmann and Jaroslaw Sperling},
journal= {arXiv preprint arXiv:1003.4364},
year = {2010}
}
备注
14 pages, 9 figures