激发态振动分子动力学的宽带红外和拉曼探测；基于回路图的模拟方案
量子物理
2017-09-13 v1 化学物理
光学
摘要
电子激发态中的振动运动可以通过时间和频率分辨的红外吸收或非共振受激拉曼技术进行观测。本文推导了这两种信号的多点关联函数表达式。开发了三种信号表示形式，提出了不同的模拟方案。这些方案基于波函数的前向和后向传播、使用有效振动哈密顿量的态求和展开以及对环境的半经典处理。我们表明，这些技术的有效时间 () 和光谱 () 分辨率不仅由实验参数控制，还取决于被探测的系统动力学。傅里叶不确定性 从未被违反。
引用
@article{arxiv.1305.5291,
title = {Broadband infrared and Raman probes of excited-state vibrational molecular dynamics; Simulation protocols based on loop diagram},
author = {Konstantin E. Dorfman and Benjamin P. Fingerhut and Shaul Mukamel},
journal= {arXiv preprint arXiv:1305.5291},
year = {2017}
}