比较与对比振动波包动力学与脉冲激励拉曼散射描述：从泵探光谱
化学物理
2026-04-14 v1
摘要
我们从泵-探光谱中第一阶和第二阶波包（WP）之间的干涉，以及斯托克斯和准斯托克斯路径的状态到状态迁移，模拟第三阶非线性信号。我们对这两种方法提供了详细的逐步描述。通过模拟激发态吸收信号，对比这两种方法获得的结果。虽然在 ISRS 框架下，振动动力学通常主要归因于相邻振动能级间的干�cott，但我们的结果表明，对于非相邻振动能级间的干涉也需要进行计算才能更好地与 WP 方法获得更好的一致性。我们还表明，对于特定的泵/探光谱带宽选择，准斯托克斯路径在观察到的信号中起主要贡献作用。
引用
@article{arxiv.2604.10725,
title = {Comparing and Contrasting Vibrational Wavepacket Dynamics and Impulsive Stimulating Raman Scattering Descriptions of Pump-Probe Spectroscopy: A Theoretical Study},
author = {Subho Mitra and Arijit K. De},
journal= {arXiv preprint arXiv:2604.10725},
year = {2026}
}