通过泵浦和探测表面增强振动光谱解决分子内振动重分布问题
光学
2026-05-05 v3 化学物理
量子物理
摘要
准确描绘分子内振动重分布（IVR）的工具是化学领域的重要研究兴趣。在此背景下，表面增强振动光谱技术已成为研究分子振动线和群的成熟技术，灵敏度可达单分子水平。然而，目前尚未充分开发以解决 IVR 问题。本文建立了一个基于分子光力学的量子力学框架，以考虑 IVR，并用于分析通过表面增强振动光谱优化 IVR 表征策略的方案。具体而言，我们对两种不同的泵浦-探测配置进行建模，其中振动泵浦通过红外激光照射或通过表面增强拉曼光谱（SERS）中的斯特克斯散射过程提供。我们指出，对于这两种泵浦配置，SERS 反斯特克斯光谱上都存在清晰的特征，表明单个分子中耦合振动模式之间发生Population Transfer。我们的计算采用真实的分子和 SERS 参数，表明这些 IVR 特征可能在可实现的实验平台中以单分子水平被检测到。
引用
@article{arxiv.2601.02117,
title = {Addressing intramolecular vibrational redistribution in a single molecule through pump and probe surface-enhanced vibrational spectroscopy},
author = {Aurelian Loirette-Pelous and Roberto A. Boto and Javier Aizpurua and Ruben Esteban},
journal= {arXiv preprint arXiv:2601.02117},
year = {2026}
}
备注
22 pages, 5 figures