单壁碳纳米管的蒸气-固-固生长
材料科学
2026-02-20 v2 介观与纳米尺度物理
摘要
单壁碳纳米管 (SWCNTs) 因其在纳米电子器件和光子器件方面的潜力而备受青睐，但实际应用需要实现晶体控制。大多数催化化学蒸发沉积 (CCVD) SWCNTs 的生长过程是通过液态金属纳米粒子进行的，采用蒸气-液-固 (VLS) 机制，导致其晶体分布广泛；而高熔点晶体催化剂的改进选择性已报道表明蒸气-固-固 (VSS) 生长更具优势。然而，VSS SWCNT 生长的原子尺度机制和动力学仍不清楚。本文利用基于机器学习的原子势函数分子动力学模拟在锆纳米粒子上，表明 VSS 生长受扩散限制，由面依赖的表面碳运输与碳驱动的面重构共同决定，同时不涉及催化剂熔化。表面扩散速度约为液态铁中碳扩散速度的 ~50 倍，导致可持续碳供应的严格上限，并产生狭窄的生长窗口：不足的运输导致碳积聚和多核生长，而更高温度则有利于石墨包覆。与无缺陷的 VLS 生长不同，VSS 生长仍残留缺陷，表明缺陷修复速度较慢；平衡模拟揭示了边缘构型熵被抑制，稳定化为螺旋排列的锐边缘。综上所述，这些结果确立了面态演化和表面扩散作为扩散受限 VSS 生长的联合调节器，并动机对温度和碳供应施加严格控制。
引用
@article{arxiv.2512.24644,
title = {Vapor-solid-solid growth of single-walled carbon nanotubes},
author = {Daniel Hedman},
journal= {arXiv preprint arXiv:2512.24644},
year = {2026}
}