基于机器学习势场的单壁碳纳米管手性依赖动力学

单壁碳纳米管（SWCNT）手性的起源长期以来存在争议。以机器学习势场（MLFF）驱动的分子动力学（MD）模拟能够在接近 ab initio 精度下研究界面动力学，为揭示 SWCNT 形成机制提供了强大的技术手段。本文构建了钴-碳 MLFF，并在钴催化剂上进行生长模拟以探讨 SWCNT 在蒸气-液-固（VLS） regime 下生长的手性偏好。通过微动力学建模，我们再现了观察到的生长和缺陷动力学，证明其取决于手性。观察到，尽管初始手性分配可能与纳米管帽的构型退火性有关，但五边形缺陷在核化后立即形成并解决。我们称之为直径控制机制的此类过程不仅控制直径趋向于最优值，还极大地改变了手性分布。我们的工作为 SWCNT 的手性依赖动力学提供了微动力学建模工作流程，突显了缺陷动力学对手性起源的重要贡献。