揭示半金属关联电子过渡氧化物 Mo$_8$O$_{23}$ 中的电子相变

Mo$_8$O$_{23}$ 是一种低维化学稳定的过渡金属氧化物，来自一个有前景的功能材料家族 MoO$_{3-x}$，其范围从宽带隙绝缘体 $(x=0)$ 到金属 $(x=1)$。大量具有中间 $x$ 的化学计量化合物具有广泛不同的性质。在 Mo$_8$O$_{23}$ 中，曾有建议认为在室温以上发生不寻常的电荷密度波转变，但其低温行为尤其神秘。我们展示了针对该化合物中各种有序现象电子结构的综合实验研究，并辅以理论。密度泛函理论（DFT）计算揭示了随温度降低从具有消失能带重叠的半金属到窄带隙半导体行为的跨接。角分辨光电子能谱（ARPES）确认了区边界处埋藏的狄拉克交叉。隧穿谱（STS）揭示了与 343 K 电阻率处金属-绝缘体转变相对应的逐渐开口的能隙，与 CDW 形成和 DFT 结果一致，但谱的较大非热展宽意味着强载流子散射。在低温下，CDW 图像被金属性霍尔贡献、STS 中低于 $\sim 170$ K 的非平庸能隙结构以及 ARPES 谱的观察所否定，这些共同构成了在 $70$ K 处关联态起始以及低于 $\sim 30$ K 能隙大小快速增加的证据。电子关联与费米能级附近多个窄带存在的复杂相互作用为亚稳性搭建了舞台，并暗示了在忆阻器应用中的适用性。