N2O 与不饱和烃的独特动力学相互作用解析

N2O 与不饱和烃的相互作用近年来因其作为先进推进系统（如NOFBX）潜在推进剂、EGR系统中的关键燃烧中间体以及大气化学中的主要污染物和前体物质等重要作用而受到广泛关注。尽管已有实验研究和动力学模型用于探讨其燃料化学，但模型与测量的点火延迟时间在低温下仍存在差异。本文通过量子化学计算、综合动力学建模和实验验证，表征了N2O与不饱和烃C2H4、C3H6、C2H2和C3H4之间此前未报告的直接相互作用通道。这些反应通过N2O的O原子加成到不饱和烃，形成五元环中间体，再分解为N2和特定的烃类产物。在烯烃和烯烃之间识别出显著的机理差异，这源于中间体中C-N键长度差异（1.480 Å vs. 1.381 Å），这决定了分解路径。确定了相应的速率系数并纳入多个动力学模型，自动点燃仿真显示其对模型活性有显著促进作用，尤其在低温下，实验结果得到改善。通量分析进一步表明，新路径抑制了传统抑制通道，同时启用了醛和酮形成通路，增强了整体活性。本工作提供了对N2O-烃相互作用更完整的描述，推动了燃烧和大气化学的预测能力。