压缩下 metastable 氧化碳-硝化物混合物的非绝对性
材料科学
2025-08-19 v1
摘要
氧化碳 (CO) 和氮气氧化物 (N2O) 在压缩时均发生显著的结构和化学转化。虽然它们各自的高压/温度相图已被详细绘制，但有关这两种物种在通过氧原子转移、电荷重新分配和非绝对性解离路径相互耦合的混合物的研究相对有限。本文采用综合性的 ab initio 绝对/非绝对分子动力学模拟（本质上是一种准二动力学轨迹拼接方法），从 van der Waals 流体演变至 0-160 GPa 范围内 300-1500 K 条件下的扩展无定形网络固体。我们强调 (i) 受热力学与压缩效应在 metastable C-N-O 混合物中引起的气体向分子晶体向聚合无定形固体反应转变；(ii) N2O 单分子解离在降低 CO 聚合起始压力方面发挥作用；(iii) 通过 N2O 的热力学单分子解离伴随氧原子自旋转变而产生的非绝对性路径，这在混合物进入键断裂温度范畴 (T>900 K) 时主导化学反应。
引用
@article{arxiv.2508.12488,
title = {Nonadiabaticity under compression in metastable carbon monoxide-nitroxide mixtures},
author = {Reetam Paul and Jonathan C. Crowhurst and Stanimir Bonev},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.12488},
year = {2025}
}