揭示单分子结中电流诱导的解离机制
介观与纳米尺度物理
2021-06-30 v2 化学物理
摘要
理解单分子结中电流诱导的键断裂既具有基础意义，也是设计在更高偏压下稳定的分子结的先决条件。在这项工作中，我们使用基于层级量子主方程方法的全量子力学方法分析分子结中的解离机制。考虑从非共振到共振、非绝热到绝热输运以及弱到强振动耦合的广泛输运区间，我们的系统研究确定了三种解离机制。在弱和中等振动耦合区间，主导的解离机制是逐步的振动阶梯攀爬。对于强振动耦合，解离由多量子振动激发诱导，这些激发由高偏压下的单次电子跃迁或低偏压下的多次电子跃迁触发。此外，分析了振动弛豫对解离动力学的影响，并讨论了提高分子结稳定性的策略。
引用
@article{arxiv.2104.05138,
title = {Unraveling current-induced dissociation mechanisms in single-molecule junctions},
author = {Yaling Ke and André Erpenbeck and Uri Peskin and Michael Thoss},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.05138},
year = {2021}
}