单分子结中的电流诱导键断裂：多重电子态与振动模式的影响
介观与纳米尺度物理
2023-07-26 v1 化学物理
摘要
电流诱导键断裂是分子结等纳米电子结构以及表面分子扫描隧道显微镜测量中的基本过程。理解其潜在机制对于设计在较高偏置电压下稳定的分子结至关重要，也是电流诱导化学领域进一步发展的先决条件。在本工作中，我们采用一种近期发展的方法分析电流诱导键断裂的机制，该方法将双空间中的层级运动方程方法与矩阵乘积态形式相结合，能够对复杂的键断裂动力学进行准确的全量子力学模拟。在扩展先前工作[J. Chem. Phys. 154, 234702 (2021)]的基础上，我们具体考虑了多重电子态与多重振动模式的影响。针对一系列复杂度递增的模型所获得的结果，显示了带电分子不同电子态之间振动耦合的重要性，其可在低偏置电压下显著增强解离速率。
引用
@article{arxiv.2304.09467,
title = {Current-induced bond rupture in single-molecule junctions: Effects of multiple electronic states and vibrational modes},
author = {Yaling Ke and Jan Dvořák and Martin Čížek and Raffaele Borrelli and Michael Thoss},
journal= {arXiv preprint arXiv:2304.09467},
year = {2023}
}