带电流分子线的光学性质

我们考虑了单个分子在受偏置的金属-分子-金属接触中涉及的几种基本光学现象。该分子由其最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）描述，分析涉及三个耦合流：通过分子的电子流、分子与导体中电子-空穴激发之间的能量流以及入射和/或发射光子的流。基于非平衡格林函数方法，我们推导了吸收线宽表达式（虽不可观测，但对考虑其他光学过程的产率具有参考价值）以及这种接触中由电流驱动的分子发射。我们还讨论了共振辐射如何在无偏置接触中诱导电子流的条件。我们发现，在恰当的可实现条件下，电流驱动的分子发射和共振光诱导的电子流可以达到可观的大小。特别是，对于表现强电荷转移光学跃迁的分子桥接器，应该可以观察到由电流驱动的分子发射。要观察电流诱导的分子发射，除了熟悉的控制分子激发能量向金属基片衰减的需求外，该现象还取决于势偏差在接触中的分布方式。