强整形脉冲激发下分子隧穿结光致电流的理论

本文描述了分子隧穿结中强光脉冲产生光致电流的理论。我们考虑了一个由其最高占据能级和最低未占据能级（即 HOMO 和 LUMO）表示的分子桥。我们考虑了分子与金属引线之间的两种耦合：在偏压结中产生净电流的电子转移，以及分子与引线中电子-空穴激发之间的能量转移。利用马尔可夫近似，我们推导了相关变量期望值的封闭方程组：二元的布居数和分子极化，以及分子态中电子湮灭和产生算符的四重激子布居数。我们提出了一种使用啁啾脉冲的光学控制方法，用于增强无偏压结中的电荷转移，其中桥接分子的特征是具有强电荷转移跃迁。所得动力学方程的近似解析解得到了完整数值解的支持。当分子与引线中电子-空穴激发之间的能量转移不存在时，用线性啁啾脉冲诱导电荷转移的光学控制问题可简化为到衰减能级的 Landau-Zener 跃迁。当啁啾相对于电子转移速率较快时，即恢复为朗道理论。所提出的控制机制有望用于开发基于分子纳米结的光控光电器件和单电子器件。