分子结中的隧穿电流能否具有极强温度依赖性从而挑战跳跃机制？解析公式回答了该问题并深入揭示大面积结的特性
介观与纳米尺度物理
2023-12-12 v1 材料科学
化学物理
计算物理
摘要
诸如Richardson-Dushman或Shockley的解析方程提供了广泛接受的通用且简化的概念背景，在传统电子学中做出了基础性贡献。为发展分子电子学所亟需但迄今缺失的对应理论，本工作推导了通过单能级介导的分子结隧穿电流的一般解析公式，该公式适用于任意偏压和温度。由此精确且免繁琐数值积分的表达式出发，我们在低温和高温极限下亦给出了以初等函数表示电流的解析公式。它们对真实分子结相关的广泛模型参数范围均准确。在此理论框架内我们表明：（i）改变温度时，隧穿电流可变化数个数量级，从而破除“电流的强温度依赖性即为跳跃机制证据”的迷思；（ii）真实分子结可发生从弱温度依赖到强（“指数”）温度依赖电流的渐进（Sommerfeld-Arrhenius）转变，且可由外加偏压调控；（iii）可深入认识具有共晶镓铟合金（EGaIn）顶电极的大面积分子结。例如，仅基于输运数据，我们估计在大面积\ce{Au-S-(CH2)13-CH_3 / EGaIn}结中，载流分子仅占总分子数的一小部分 f \approx 4 \times 10^{-4}。
引用
@article{arxiv.2311.14415,
title = {Can tunneling current in molecular junctions be so strongly temperature dependent to challenge a hopping mechanism? Analytical formulas answer this question and provide important insight into large area junctions},
author = {Ioan Baldea},
journal= {arXiv preprint arXiv:2311.14415},
year = {2023}
}