缔合聚合物溶液中凝胶化的普适标度行为与表征
软凝聚态物质
2021-07-16 v4 统计力学
摘要
采用布朗动力学算法描述缔合聚合物溶液的静态行为。获得了链内和链间缔合所束缚的黏附基团（sticker）比例随系统参数（如黏附基团数目、黏附基团间单体数目、溶剂质量和浓度）变化的预测。与 Dobrynin 平均场理论（Macromolecules, 37, 3881, 2004）预测的标度关系进行了系统比较。根据单体浓度、链上黏附基团密度以及主链单体的溶剂质量，识别出不同的标度行为区域。模拟结果在全部标度区域内广泛参数值下验证了平均场理论的预测。结果表明，Dobrynin 针对黏性聚合物溶液提出的 des Cloizeaux 指数能使本文所考虑的所有标度关系的模拟数据实现坍缩。识别出三种用于表征凝胶化的不同特征，每种特征对应不同的溶胶-凝胶转变浓度值。修正的 Flory-Stockmayer 表达式被发现对三种凝胶化特征均通过模拟验证。当使用修正的 Flory-Stockmayer 表达式时，模拟结果确认了标度理论对分隔溶胶相和凝胶相的凝胶化线的预测。发现对于主链单体处于 theta 溶剂条件的体系，随浓度增加会发生相分离，并表明其与标度理论预测的失效相吻合。
引用
@article{arxiv.2008.05641,
title = {Universal scaling and characterisation of gelation in associative polymer solutions},
author = {Aritra Santra and B. Dünweg and J. Ravi Prakash},
journal= {arXiv preprint arXiv:2008.05641},
year = {2021}
}
备注
34 pages, 22 figures, includes Supplemental Material, accepted version