由局部原子环境描述符促进的电化学过氧化氢合成通用催化剂设计框架
材料科学
2025-01-23 v1 化学物理
摘要
开发一个通用且精确的设计框架对于搜索高性能催化剂至关重要，但由于各类催化剂结构和位点的多样性，这仍然是一个巨大挑战。为了应对这一挑战，本文中我们开发了一个新颖的框架，该框架结合了改进的局部原子环境描述符（即加权原子中心对称函数，wACSF）与机器学习（ML）、微动力学建模和计算高通量筛选。该框架已成功集成到数字催化数据库（DigCat）中，能够在 ML 模型中跨四大类材料（即金属合金、金属氧化物和钙钛矿，以及单原子催化剂）高效筛选 2e- 水氧化反应（2e- WOR）催化剂。结合了几何和化学特征的所提出 wACSF 描述符被证明在利用 ML 预测吸附自由能方面是有效的。令人振奋的是，基于 wACSF 描述符，ML 模型准确预测了如此广泛催化剂的羟基（{\Delta}GOH*）和氧（{\Delta}GO*）的吸附自由能，分别达到了 0.84 和 0.91 的 R2 值。通过密度泛函理论计算和微动力学建模，推导出了一个通用的 2e- WOR 微动力学火山模型，与迄今为止报道的实验观测结果高度吻合，该模型进一步用于在输入 ML 预测的 {\Delta}GOH* 下快速筛选高性能催化剂。最重要的是，该通用框架通过同时考虑多种类型的材料，可以显著提高催化剂设计的效率，从而极大地加速高性能催化剂的筛选。
引用
@article{arxiv.2501.12936,
title = {Universal Catalyst Design Framework for Electrochemical Hydrogen Peroxide Synthesis Facilitated by Local Atomic Environment Descriptors},
author = {Zhijian Liu and Yan Liu and Bingqian Zhang and Yuqi Zhang and Tianxiang Gao and Mingzhe Li and Xue Jia and Di Zhang and Heng Liu and Xuqiang Shao and Li Wei and Hao Li and Weijie Yang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.12936},
year = {2025}
}
备注
33