WhereWulff：一种用于反应条件下催化剂表面反应性系统建模的半自主工作流
材料科学
2023-03-01 v1
摘要
本文介绍了 WhereWulff，一种用于建模催化剂表面反应性的半自主工作流。该工作流始于体相优化任务，其接收初始体相结构，返回优化后的体相几何与磁态，包括在反应条件下的稳定性。稳定的体相结构作为表面化学任务的输入，该任务枚举至用户指定最大米勒指数的表面，计算这些表面的弛豫表面能，并基于其对 Wulff 构造形状的贡献对表面进行排序，以进行后续的吸附能计算。该工作流可处理计算资源约束（如有限的墙钟时间）以及自动作业提交与分析。我们以两种双钙钛矿上的氧析出（OER）中间体为例说明了该工作流。WhereWulff 通过基于表面稳定性对终止面进行优先排序（最大米勒指数为 1），将密度泛函理论（DFT）计算次数从约 240 次减少到约 132 次，几乎减半。此外，在 48 小时墙钟时间的集群约束下，它自动处理了成功收敛 120+ 原子体系所需的 180 个额外重提交作业。我们设想 WhereWulff 有四大主要用例：（1）作为验证和更新闭环自维持材料发现流程的第一性原理真相来源；（2）作为数据生成工具；（3）作为教育工具，允许不熟悉 OER 建模的用户（如实验人员）在进行进一步领域内分析之前探究其可能感兴趣的材料；（4）最后作为用户以协作软件社区的一部分扩展 OER 以外反应的起点。
引用
@article{arxiv.2302.14103,
title = {WhereWulff: A semi-autonomous workflow for systematic catalyst surface reactivity under reaction conditions},
author = {Rohan Yuri Sanspeur and Javier Heras-Domingo and John R. Kitchin and Zachary Ulissi},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.14103},
year = {2023}
}